【摘 要】
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现如今,化石燃料和非再生能源的长期消耗所造成的环境问题已经引起了人们的足够重视,这迫使人们必须寻找一种新的可再生能源来取代它。氢能作为零碳排放能源是被公认的最清洁能源之一,然而有效地、可持续地产氢是未来人类步入氢能时代首先要解决的问题。电解水技术基于电化学分解水的原理,利用可再生电能或太阳能驱动水分解为氢气和氧气,被认为是最有前途和可持续性的产氢途径。然而,无论是光解水还是电解水,均需要高活性、高
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现如今,化石燃料和非再生能源的长期消耗所造成的环境问题已经引起了人们的足够重视,这迫使人们必须寻找一种新的可再生能源来取代它。氢能作为零碳排放能源是被公认的最清洁能源之一,然而有效地、可持续地产氢是未来人类步入氢能时代首先要解决的问题。电解水技术基于电化学分解水的原理,利用可再生电能或太阳能驱动水分解为氢气和氧气,被认为是最有前途和可持续性的产氢途径。然而,无论是光解水还是电解水,均需要高活性、高稳定性的非贵金属氢析出和氧析出催化剂以使水电解反应经济节能。至今,氢能的产生主要由阳极的析氧反应（OER）和阴极的析氢反应（HER）的较高过电位所限制。电催化剂有能力去减少能量的阻碍,从而去提高能量的转化效率。一般情况下,用贵金属氧化物IrO2、RuO2和贵金属Pt/C作为催化剂分别促进析氧反应和析氢反应。然而,贵金属催化剂由于低储量和高成本等原因限制了电解水的大规模应用。本论文主要利用不同的导电性基底,针对当前研究存在的不足,做了以下四方面工作:（1）采用低温化学刻蚀法在具有导电性的镍铝合金片基底上直接生长出氢氧化镍纳米片阵列。通过控制刻蚀时间,得到一系列的Ni（OH）2/NiAl催化剂,从而探究所制备的Ni（OH）2/NiAl催化剂对析氧反应的催化活性,以获得析氧过电位低、稳定性好的Ni（OH）2/NiAl复合催化剂。实验结果表明,在刻蚀六天后,Ni（OH）2/NiAl的性能达到最佳,即当电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅仅为289 mV。（2）除了其本身具有高效的催化作用外,催化剂结构的合理构建对改善其电极性能和稳定性也起到至关重要的作用。因此,再以高活性的Ni（OH）2/NiAl为基底,利用电沉积方法,把NiFe和NiMo两种复合物分别电镀在高活性的Ni（OH）2/NiAl基底上,从而构建出拥有三维结构的高活性和高稳定性的两种催化剂,即NiFe/Ni（OH）2/NiAl和NiMo/Ni（OH）2/NiAl。在三维结构中,由于不同组分之间存在极强的协同作用,从而导致NiFe/Ni（OH）2/NiAl不仅仅表现出卓越的OER性能（当电流密度为100和500 mA cm-2时,过电位分别为315 mV和374 mV）和突出的稳定性（≥10 h）,而且NiMo/Ni（OH）2/NiAl有优异的析氢性能,即在电流密度为10 mA cm-2时,过电位为78 mV。最后把NiFe/Ni（OH）2/NiAl和NiMo/Ni（OH）2/NiAl分别作为阳极和阴极进行全水分解测试,当电流密度为10mAcm-2时,所对应的电池电压为1.59V,并且可以实现工业化应用。（3）采用水热合成法在导电性的泡沫镍铁基底上直接生长出了铁掺杂的二硫化三镍纳米棒阵列,利用XRD、SEM、TEM、XPS等表征手段对在泡沫镍铁基底上得到纯相的、纳米棒状的、超高析氧性能的铁掺杂的二硫化三镍进行研究分析。研究表明,得到的Fe-Ni3S2/NiFe催化剂具有超好的析氧性能,即电流密度为500 mA cm-2时,过电位为290 mV,并且达到了工业化应用的标准。（4）为了进一步提高Fe-Ni3S2/NiFe的析氢性能,以Fe-Ni3S2/NiFe为基底,采用电沉积的方法把NiMo复合物电镀在Fe-Ni3S2/NiFe上,利用XRD、SEM、TEM、XPS等表征手段对该材料进行研究分析,通过调节电沉积的时间,找到NiMo/Fe-Ni3S2/NiFe最佳的析氢性能。实验结果表明,当电沉积20 min时,析氢性能达到最佳值,即电流密度为100mA cm-2时,过电位为95 mV。最后把Fe-Ni3S2/NiFe和NiMo/Fe-Ni3S2/NiFe分别作为阳极和阴极进行全水分解测试,当电流密度为20 mA cm-2时,所对应的电池电压为1.48 V。
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