基于瞬态吸收显微技术的二维材料载流子弛豫动力学研究

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二维材料凭借其独特结构及优越光电性能,在光电器件等领域具有广阔的应用前景。材料中光激发载流子的行为对光电器件的性能起决定性作用。对材料中光激发载流子的弛豫动力学过程进行深入研究有助于我们更好地理解发生在材料中复杂的光物理过程,最大限度地发挥二维材料在光电器件等领域的应用潜力。瞬态吸收显微技术是研究材料载流子弛豫动力学的有力工具,利用它可以对二维材料进行瞬态吸收显微成像和载流子弛豫动力学测量,揭示二维材料光激发载流子弛豫过程中载流子以及声子等相互作用的信息。目前,对光激发后二维材料中的超快光物理过程及其影响机制的认识还不够全面。本论文中,将单层石墨烯、黑磷及三硒化二铟这三种典型的二维材料作为研究对象,针对其目前研究的不足和问题,利用自己搭建的瞬态吸收显微镜系统,对其激发态载流子弛豫动力学进行深入研究。首先,搭建了超高时间和空间分辨的瞬态吸收显微镜系统。通过构建异质结构和气相沉积得到不同基底,将化学气相沉积生长得到的单层石墨烯转移至不同基底上。利用瞬态吸收显微镜系统,研究了氮化硼、十八烷基三氯硅烷(OTS)自组装膜和玻璃基底上单层石墨烯的载流子弛豫动力学曲线和瞬态吸收图像。通过对比和分析,发现可以通过基底调控单层石墨烯的载流子弛豫动力学。发现热声子效应主导石墨烯载流子的弛豫速度。由热声子效应时间,得出单层石墨烯在氮化硼基底上弛豫最快,最慢的是玻璃基底,OTS自组装膜介于两者之间。发现氮化硼较大的热导率以及氮化硼上石墨烯较小的电荷波动和p掺杂水平,均有助于热声子的冷却,进而加快氮化硼上单层石墨烯的载流子弛豫。相比于玻璃基底,OTS自组装膜上石墨烯较小的电荷波动和p掺杂水平能够加快OTS自组装膜上单层石墨烯的载流子弛豫。其次,利用偏振分辨的瞬态吸收显微镜系统对薄层黑磷的光激发载流子和相干声学声子进行研究。发现泵浦光激发黑磷后,黑磷的载流子弛豫和相干声学声子振荡均表现出了明显的各向异性性质。拟合发现相干声学声子衰减的阻尼时间随着探测光偏振方向从Armchair方向到Zigzag方向逐渐增加,并且相干声学声子振荡的初始振幅在探测光沿Armchair方向时比探测光沿Zigzag方向时大。分析表明,各向异性相干声学声子振荡的产生是由偏振依赖的探测光的吸收长度引起的,源于黑磷各向异性的折射率。通过声学声子振荡初始振幅和相位分析,得出直接的形变势机制主导了实验中相干声学声子的产生。另外,从相干声学声子的振荡频率和声学回声效应计算得出了相干声学声子的声速。最后,利用瞬态吸收显微镜系统研究了薄层α-In2Se3和β-In2Se3的载流子弛豫动力学。对于α-In2Se3,其能带带隙1.43 e V小于800 nm探测光的光子能量,其载流子弛豫动力学曲线的测量结果表明样品中带隙填充和带隙重组效应共同主导瞬态吸收信号的时间演化。研究了载流子浓度对α-In2Se3载流子弛豫动力学的影响。拟合分析发现,瞬态吸收信号的大小和正负随带隙填充和带隙重组效应的比重变化而变化:载流子浓度越大,带隙重组效应比重逐渐减小,光致吸收信号的绝对值也逐渐变小。对于β-In2Se3,其能带带隙1.55 e V非常接近800 nm探测光的光子能量,此时探测光探测的是价带顶到导带底的电子跃迁,因此具有很强的带隙填充效应。所以β-In2Se3的载流子弛豫动力学曲线中仅有光致漂白信号。另外,研究了载流子扩散对α-In2Se3载流子弛豫动力学的影响,结果表明载流子弛豫动力学的变化来源于载流子扩散引起载流子浓度的变化。
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