【摘 要】
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金属有机骨架（MOF）是一类由金属离子（Mn+）和有机配体（Ln-）通过配位作用自组装形成的多孔晶体材料。由于它们规整的纳米级孔道结构、超高的比表面积和独特的化学与物理性质,MOF在传感、分离、储能和能量转换等领域中有重要的应用。在众多应用中,往往需要将MOF以膜的形式附着在特定的基底上来实现它们的功能。随着相关领域的不断研究,对于MOF膜层在亚微米尺度上的可控性需求急剧增长。然而,目前仍缺乏与之
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金属有机骨架（MOF）是一类由金属离子（Mn+）和有机配体（Ln-）通过配位作用自组装形成的多孔晶体材料。由于它们规整的纳米级孔道结构、超高的比表面积和独特的化学与物理性质,MOF在传感、分离、储能和能量转换等领域中有重要的应用。在众多应用中,往往需要将MOF以膜的形式附着在特定的基底上来实现它们的功能。随着相关领域的不断研究,对于MOF膜层在亚微米尺度上的可控性需求急剧增长。然而,目前仍缺乏与之相应的具有普适性的MOF膜层可控制备技术。在已建立的膜层制备方法中,电化学方法由于具有可控性强、反应条件温和、可大面积制备、反应时间短等优点可以满足对膜层控制的需求,但该方法仍面临许多挑战:缺乏具有普适性的合成方法;阴极法中在制备MOF的同时出现金属电镀;阳极法中对电极材料的限制等。本论文研究了导电M-儿茶酚酸盐MOF（M-CAT-1（M=Cu2+、Ni2+、Co2+、Dy3+、Yb3+、Nd3+、La3+、Ho3+和 Eu3+,H6HHTP=2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯水合物））的电化学合成的两种策略,主要包括氧气辅助阴极还原电化学方法和基于儿茶酚配体氧化的阳极方法。首先,通过循环伏安法研究了 Cu-CAT-1电化学合成机理,制备了纯相的Cu-CAT-1,避免了阴极法在合成MOF时出现金属电镀的问题,实现了致密膜层厚度从70 nm到1700 nm的调控。其次,通过两电极方法验证了这种阴极电化学方法在 M-CAT-1（M=Co2+、Dy3+、Yb3+、Nd3+、La3+、Ho3+和 Eu3+）体系中的适用性。最后,提出了一种基于配体氧化的阳极电化学方法来制备M-CAT-1（M=Ni2+、Co2+、Dy3+、Yb3+、Nd3+、La3+、Ho3+和Eu3+）膜层,通过两电极方法验证了该电化学方法在合成M-CAT-1体系中的普适性,克服了阳极合成过程中对电极材料的限制。这项工作极大地促进了电化学技术的发展,也加深了我们对MOF形成与结晶过程本质和对复杂的电化学体系（包含金属离子、有机配体等）中氧化还原反应的认识。
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