【摘 要】
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挥发性有机化合物(VOCs)作为O3和PM2.5的前体物,加重了我国区域性空气污染,工业过程产生大量VOCs,排放至大气对环境质量与人体健康构成潜在危害。单一VOCs控制技术无法同时满足精准减污与降碳治理的需求,多技术组合与联用的方法则更顺应VOCs污染治理趋势,创造环境与经济的双重价值。微生物燃料电池(MFC)与光电催化(PEC)的技术耦合,利用MFC原位产电来驱动光生电子-空穴对分离,协同促进
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挥发性有机化合物(VOCs)作为O3和PM2.5的前体物,加重了我国区域性空气污染,工业过程产生大量VOCs,排放至大气对环境质量与人体健康构成潜在危害。单一VOCs控制技术无法同时满足精准减污与降碳治理的需求,多技术组合与联用的方法则更顺应VOCs污染治理趋势,创造环境与经济的双重价值。微生物燃料电池(MFC)与光电催化(PEC)的技术耦合,利用MFC原位产电来驱动光生电子-空穴对分离,协同促进系统的降解与产能,是一种常温常压下高效节约的空气净化与能源转换的新型技术,其应用与发展更具有现实意义。本文结合生物阳极与改性Bi VO4的催化阴极构建生物耦合光电催化系统(MFC-PEC和生物滴滤MFC-PEC体系),用于可见光照下连续流乙酸乙酯(EA)气体去除与系统产电的研究,并分析了可能存在的VOCs去除机理,基于多级串联处理提出工程放大的概念设计。主要结果总结如下:(1)采用水热法制备Mo S2-Bi VO4 p-n异质结催化剂,作为催化阴极材料用于构建的MFC-PEC体系,考察了耦合系统对EA气体(初始浓度5.9~7.9 g m-3)的去除效果,在MFC-PEC体系、20 wt%Mo S2-Bi VO4催化阴极以及500Ω外加电阻的最佳实验条件下,连续运行120 min的EA去除率维持在71.98%~81.58%(平均~77.73%),平均去除能力~24.68 g m-3 h-1。在此基础上,对生物阳极模拟水循环滴滤方式,在EA浓度~5.1 g m-3、催化剂负载量为2.5 mg cm-2的条件下,获得了74.77%~83.64%的EA去除率与稳定的电池电压(~244 m V),耦合系统的最大功率密度为1214.1 m W m-3。基于Mo S2-Bi VO4的p-n异质结结构,在MFC-PEC体系中生成·OH、·O2-以及光生h+,使得EA被氧化降解。(2)采用浸渍-煅烧方法制备Co-Bi VO4、Cu-Bi VO4和Co-Cu-Bi VO4,构建了生物滴滤MFC-PEC体系并探究了金属掺杂Bi VO4催化阴极对EA去除效果的影响,最优催化剂为二元金属掺杂的3 wt%Co-3 wt%Cu-Bi VO4且外电阻为500Ω时,EA(393.3~786.7mg m-3)的去除率为~90.83%,相比吸附、生物滴滤MFC-EC和生物滴滤-PC体系提高了26.18%、14.43%和14.14%,最大功率密度达到1127.5 m W m-3。串联两级反应器处理高浓度EA(~6940 mg m-3),5 h内去除率维持在97.85%~99.13%。EPR测试结果表明,存在·O2-和大量·OH,分析EA在生物滴滤MFC-PEC体系中的降解可能归因于·OH、·O2-和光生h+的氧化作用。最后,基于生物滴滤MFC-PEC管状构造,提出并列式、串联式、喷淋塔式三种适用工程的放大概念设计。
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