【摘 要】
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利用光催化技术分解水和还原CO2制取氢能和碳氢燃料,为发展清洁能源和缓解温室效应提供了有效的解决方案。纳米级TiO2凭借催化活性高、光稳定性强、廉价和无毒等优点,成为光催化领域的热门研究对象。然而,单一TiO2作为光催化剂存在光生电子-空穴复合严重的缺陷,常常需要负载贵金属作为助催化剂促进表面还原反应的发生,因此,贵金属与纳米TiO2表面的作用强弱对其分散性与负载比例至关重要。本论文通过无机酸改性
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利用光催化技术分解水和还原CO2制取氢能和碳氢燃料,为发展清洁能源和缓解温室效应提供了有效的解决方案。纳米级TiO2凭借催化活性高、光稳定性强、廉价和无毒等优点,成为光催化领域的热门研究对象。然而,单一TiO2作为光催化剂存在光生电子-空穴复合严重的缺陷,常常需要负载贵金属作为助催化剂促进表面还原反应的发生,因此,贵金属与纳米TiO2表面的作用强弱对其分散性与负载比例至关重要。本论文通过无机酸改性和多孔聚合物修饰的策略对TiO2表面接枝改性,增强与贵金属离子的相互作用,实现高分散或高比例的贵金属负载,从而增强TiO2的光催化分解水产氢和CO2还原的性能。主要研究工作如下:（1）通过硝酸诱导合成的方法,制备了纺锤状的金红石型TiO2纳米束（R-TiO2）。进一步负载Pt纳米颗粒后,R-TiO2的光催化产氢速率为402.4μmol h-1,是P25-TiO2的3.1倍。TiO2表面接枝硝酸根产生负场效应,有利于助催化剂Pt的沉积,同时在反应过程中加速捕获带正电的质子,促进了光生电子的迁移和表面质子的还原,从而实现了高效的光催化产氢性能。（2）利用硅烷偶联剂对TiO2表面进行功能化改性,在其表面接枝超交联氮杂卡宾聚合物（HN）,用于负载助催化剂Pd,制备了Pd-HN-TiO2复合光催化剂。在光催化CO2还原的测试中,Pd-HN-TiO2表现出显著增强的CH4产率(237.4μmol g-1h-1),为TiO2的38.3倍,并且对CH4的选择性达到100%。在TiO2表面引入超交联聚合物,通过其高比表面积和氮杂原子的锚定作用实现了高分散、高比例（3.84 wt%）Pd纳米粒子的负载,有效提高了TiO2表面光生载流子的分离效率,并作为氢化中心,提升了CO2转化为CH4的活性和选择性。
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