【摘 要】
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直接种间电子转移（DIET）是厌氧消化过程中的新型电子传递模式,该模式通过微生物表面的电子直接连接实现,可有效替代传统的种间氢气/甲酸电子传递模式,具有电子传递速率快、克服有机酸分解热力学限制等优势。而在强化DIET产甲烷手段研究中,导电材料（CM）由于存在广泛且价格低廉,被证实能够促进DIET功能微生物富集并加快有机酸代谢,因而得到广泛研究。导电铁材料除具备普通CM的特性外,由于铁元素的价态可变
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直接种间电子转移（DIET）是厌氧消化过程中的新型电子传递模式,该模式通过微生物表面的电子直接连接实现,可有效替代传统的种间氢气/甲酸电子传递模式,具有电子传递速率快、克服有机酸分解热力学限制等优势。而在强化DIET产甲烷手段研究中,导电材料（CM）由于存在广泛且价格低廉,被证实能够促进DIET功能微生物富集并加快有机酸代谢,因而得到广泛研究。导电铁材料除具备普通CM的特性外,由于铁元素的价态可变性,使其在促进有机物厌氧发酵DIET过程中具备更多的可能性。基于上述考虑,本研究拟通过探究导电铁材料在厌氧消化器中的不同存在形式,以考察其对复杂有机废水厌氧发酵中有机污染物的分解代谢过程中以及对DIET产甲烷过程的影响。本论文取得了以下研究成果:（1）以四氯苯酚（4-CP）为底物,研究了不同剂量磁铁矿对于有机污染物厌氧分解中DIET过程的作用。研究发现添加磁铁矿的生物组对比未添加磁铁矿的生物组,对4-CP的去除效率提高了156-203%。研究发现前者的己酸和戊酸全部代谢且出水乙酸含量高于后者5.6-6.2倍,这表明磁铁矿加速了4-CP厌氧分解中复杂中间产物的进一步分解过程。对4-CP降解的最终产物分析,添加磁铁矿的生物组中均未检测出CH4,但CO2的含量占39-83%,这说明磁铁矿的添加可能使4-CP完全矿化为CO2。高通量测序分析表明,与未添加磁铁矿的生物组相比,添加磁铁矿的生物组微生物群落中功能性细菌,如脱硫单胞菌属、假单胞菌属和芽孢杆菌属物种的丰度分别增加了1.38-1.97、1.50-2.04和11.60-17.18倍,这些菌群的存在保证4-CP及其代谢中间产物（SCFAs）的高效分解。Fe2+浓度和循环伏安法（CV）分析表明,潜在的Fe（III）/Fe（II）转变发生并进一步促进4-CP降解。实验结束后对反应体系进行XRD分析,考察磁铁矿在厌氧消化器中的存在形式,结果表明磁铁矿已经完全被消耗,表明异化的Fe（III）还原破坏了磁铁矿的晶体结构。此外,磁铁矿还可以通过其导电作用在厌氧消化器内作为电子通道,在互养微生物之间建立直接的种间电子转移（DIET）,进而同时促进4-CP及其中间产物的分解代谢过程。（2）以纤维素废水为例,探究Fe（0）做为电极材料对有机物厌氧发酵及产甲烷中DIET过程的作用影响。研究以微弱的外加电压（0.6-1.2 V）驱动微生物电化学体系（MES）中有机物的阳极氧化及甲烷的阴极产生过程。实验结果表明Fe（0）-MES消化器器（R1）中CH4的产量（1205–1508 m L/d）和化学需氧量（COD）去除率（79.0%-93.8%）均要明显高于石墨-MES消化器（R2,720–1090 m L/d和63.6%-85.6%）和传统厌氧消化器（R3,384–428 m L/d和35.2%-41.0%）。此外,研究发现外加0.9 V的电压对于纤维素的COD去除效果要优于较高电压（1.2 V）或较低电压（0.6 V）。对内切葡聚糖酶、外切葡聚糖酶和β-葡萄糖苷酶的活性分析,结果表明Fe（0）-MES消化器中β-葡萄糖苷酶水解纤维二糖活性最高,其β-葡萄糖苷酶较石墨-MES消化器高8.62%,较传统厌氧消化器高43.18%,这表明外加电压有利于纤维素的水解,特别是在Fe（0）作为电极的厌氧体系中。能量效率计算结果显示,Fe（0）-MES消化器内生成CH4的能量值为该消化器电能输入的8.16倍,这表明更多的纤维素分解产生甲烷。对各消化器内微生物进行髙通量测序和荧光原位杂交（FISH）分析结果显示:Methanothrix、Methanosarcina和Methanobacterium在R1的铁电极表面得到明显富集。此外,Clostridium作为常见的有机物分解菌也被发现于铁电极材料表面,这暗示了在R1的铁电极表明可能发生了电极-微生物和微生物-微生物双重的直接电子传递过程（DET）。
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