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溴代阻燃剂（BFRs）具有毒性、生物累积性和难降解性,大气BFRs中对人体健康造成危害越来越受到学者们和普通民众的广泛关注。当前已有许多学者对BFRs在大气中的气相和颗粒相的分配行为、气态和颗粒态BFRs对人体健康造成的风险进行了深入的研究。然而,颗粒态BFRs的在大气中并非均一分布,各粒径区间颗粒态BFRs与气态BFRs的分配规律也各有差异,导致不同粒径区间BFRs对人健康产生了不同的危害。现有对大气中BFRs健康暴露评估工作主要停留在监测层面,仅有较少学者利用气/粒分配理论对大气中BFRs健康暴露进行预测评估,且均是将颗粒态BFRs作为整体考虑,未能考虑不同粒径区间BFRs的暴露摄入量,根本原因为当前尚没有可准确预测不同粒径区间BFRs气/粒分配配额的模型。本研究为建立不同粒径区间BFRs气/粒分配模型,实现对考虑到粒径影响的大气中BFRs健康暴露摄入量的预测,获取了哈尔滨大气中总悬浮颗粒物（TSP）、11个粒径区间颗粒物以及气态样品的同步监测数据进行研究。哈尔滨采样点附近大气中TSP的平均浓度为109μg/m3,粒径分布为双峰分布,非供暖期TSP浓度较低,主峰在3.2～5.6μm粒径区间,供暖期TSP浓度较高,主峰在0.56～1μm粒径区间。哈尔滨大气中多溴二苯醚（PBDEs）和新型溴代阻燃剂（NBFRs）平均浓度分别为57 pg/m3和70 pg/m3,BFRs的粒径分布整体表现为0.56～1μm粒径区间单峰分布,各粒径区间BFRs的质量浓度与对应区间有机质含量(f OMi)呈显著性正相关,证明了f OMi是决定颗粒物吸收气态污染物的重要因素。首次得到计算NBFRs正辛醇-空气分配系数(KOA)所需的参数（A和B值）,确定了BFRs全颗粒态气/粒分配规律符合恒稳态分配。推导了基于BFRs粒径分布(RCPi)与颗粒物粒径分布(RPMi)的可预测不同粒径区间BFRs的气粒分配配额(KPi)的理论模型(KPS-Ri)。探讨了理论模型中KPi偏离全颗粒态BFRs气/粒分配配额的偏离量(?log KPi),分别与f OMi和颗粒物粒径大小（di）的关系,得到两个分别基于f OMi和di的可预测KPi的优化模型(分别为KPS-OMi和KPS-di)。KPS-OMi比理论模型应用灵活快捷,在仅需要环境温度和f OMi的前提下,即可对KPi进行预测,阐明了f OMi是影响BFRs气/粒分配行为的决定性因素;KPS-di的应用较KPS-OMi更为便捷,仅需要环境温度即可di区间BFRs的KPi进行预测。KPS-OMi和KPS-di的预测结果与理论模型非常接近,相似性分别达到81.1%～96.6%和87.4%～97.1%。KPS-OMi和KPS-di很好地预测了本课题研究区域、我国南方城市、欧洲城市以及雾霾天气时大气中BFRs的KPi,与监测数据相比,预测偏差均在一个数量级以内,明显优于原有平衡态模型。利用监测数据评估了哈尔滨大气环境中气态BFRs和粒径影响下的颗粒态BFRs的呼吸和皮肤暴露摄入量。BFRs呼吸暴露以颗粒态为主（DIP,8.52 pg/（day?kg））,高于气态BFRs摄入量（DIG,4.63 pg/（day?kg））;皮肤暴露以气态为主（DDG,7.43pg/（day?kg））,明显高于颗粒态摄入量（DDP,0.84 pg/（day?kg））。颗粒态的各BFRs单体主要以呼吸途径（>90%）进入人体,0.56～3.2μm粒径区间BFRs可进入人体肺泡部位的量最高,对人体危害最大。小分子量气态BFR仍主要以呼吸暴露的方式进入人体,随着分子量增大皮肤暴露占比增高,特别是大分子量NBFRs单体,皮肤暴露是进入人体的主要途径。建立了基于KPi并考虑粒径影响的预测BFRs DIP和DDP的方法,通过哈尔滨、上海和广州的气态BFRs浓度数据,并应用KPS-di准确预测了上述三所城市粒径影响下BFRs的DIP和DDP。研究了环境温度、KOA、TSP和真皮渗透系数(kp-g)对大气中BFRs健康暴露的影响,确定了在低于特定环境温度和log KOA>12.5时,BFRs的DIP和DDP均可达到最大值,BDE-209、BTBPE、BEHTBP和DBDPE在人类所能生活环境下,其DIP/DIG和DDP/DDG均不随环境温度和KOA的改变而改变;确定了log KOA<11.2时呼吸暴露以气态为主,log KOA>11.2时,呼吸暴露以颗粒态为主;皮肤暴露基本以气态暴露为主;DIP和DDP随TSP增长成倍增加;DIP/DDP仅与BFRs的kp-g有关,随kp-g增加而减小。基于DIP、DIG、DDP和DDG四者的关系,可由大气中某一相中BFRs的某一途径暴露摄入量,预测另一相、另一途径的BFRs暴露摄入量,可快速由部分暴露数据补全完整的大气BFRs的暴露数据。本研究建立了不同粒径区间BFRs的气/粒分配模型,取得了很好的预测效果,并建立了预测粒径影响下BFRs呼吸暴露和皮肤暴露摄入量的方法,探究了温度、TSP、KOA和真皮渗透系数对大气中BFRs呼吸暴露和皮肤暴露的影响,实现了:1)对不同粒径区间BFRs的气粒分配配额的准确预测,2)对粒径影响下大气中BFRs呼吸暴露和皮肤暴露摄入量的预测。为深入研究大气中不同粒径区间BFRs与气态BFRs的环境行为,以及评估人体健康暴露提供了重要工具,尤其是对健康风险评估工作有重要推动作用。