【摘 要】
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现代化的工业和农业生产活动中容易产生有机污染,如焦油的炼制、有机化工生产中排放的废弃物、秸秆的焚烧和地膜的滥用等都对土壤造成了严重的多环芳烃污染。由于其具有生物积累性、环境持久性、高毒性和长距离迁移能力等特点,对人类的身体健康造成严重危害。在传统的土壤修复技术中,物理修复技术如热解吸修复,效率高,但是能耗高,对土壤的结构破坏大;化学修复技术如化学试剂氧化技术,操作简单、费用合理,但是会造成二次污染
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现代化的工业和农业生产活动中容易产生有机污染,如焦油的炼制、有机化工生产中排放的废弃物、秸秆的焚烧和地膜的滥用等都对土壤造成了严重的多环芳烃污染。由于其具有生物积累性、环境持久性、高毒性和长距离迁移能力等特点,对人类的身体健康造成严重危害。在传统的土壤修复技术中,物理修复技术如热解吸修复,效率高,但是能耗高,对土壤的结构破坏大;化学修复技术如化学试剂氧化技术,操作简单、费用合理,但是会造成二次污染;生物修复技术如植物修复技术,对环境的伤害小,但是修复时间长。因此,需要探索快速高效的土壤修复方式解决以上问题。介质阻挡放电技术是一种新兴的高级氧化技术,利用放电产生自由基,降解污染物,具有能耗较低、二次污染小、快速高效等特点,但是该技术降解土壤中污染物的机理并不是很明确,且在放电过程中能量不能充分利用导致能量浪费也是限制其大规模应用的重要原因。因此,本文利用介质阻挡放电技术处理芘污染土壤,研究了工艺条件对芘污染土壤的处理效果的影响,分析芘的降解机理;通过引入催化剂,采用介质阻挡放电/催化剂体系,提高土壤中芘的降解率,同时提高能量利用效率,降低有机污染土壤的处理成本。主要研究内容及结论如下:（1）为了提高芘的去除率和能量利用效率并明确其降解机理,本文采用自制的高压脉冲介质阻挡放电反应器处理芘污染土壤,优化工艺条件,并通过结果表征与理论的交叉验证,明确其降解机理。通过在不同放电条件下处理芘污染土壤的研究,确定了最佳的处理条件:放电电压为12.6 kV,放电频率为1.0 kHz,空气流速为2.0 L/min,土壤湿度为3.0%,土壤pH为7.3。在此条件下,反应器功率为10.26 W,处理60 min后芘的降解率达到97.10%。在优化条件下,通过稳态近似法数值模型分析了反应过程中高能电子、O2和H2O与芘降解的定性关系。通过HPLC-MS、FTIR和分子轨道理论等手段分析了芘的降解中间产物,探讨芘污染土壤修复机理。在降解过程中含氧活性物质·OH、NOx参与了反应,并推断出一条可能的降解途径,最后使用ORCA程序对降解途径中各个化合物进行结构优化、振动分析和计算单点能,从而得到反应吉布斯自由能,与实验结果相互印证。（2）针对高压脉冲介质阻挡放电过程的能量损失问题,通过制备多种单一金属氧化物和复合金属氧化物催化剂,采用介质阻挡放电/催化剂体系处理芘污染土壤,提高能量利用效率。通过测定不同金属氧化物催化剂在不同电压、空气流速和土壤湿度下芘的去除率,确定了最佳催化剂为尖晶石型MnFe2O4,且放电电压为10.0kV,放电频率为1.0kHz,催化剂用量为0.4g,空气流速为4.0L/min,土壤湿度为5.3%。在此条件下,反应器功率为1.84 W,与单一介质阻挡放电体系相比,达到相同的去除率,该体系的功耗下降40.26%,放电处理10 min后芘的降解率为82.49%,能量利用效率为5.7 mg/kJ。为了考察介质阻挡放电/MnFe2O4体系的适用范围和处理效果,在上述实验条件下对复合污染土壤进行放电处理。与单一的芘（89.40%）、对硝基苯酚（95.97%）污染土壤中污染物去除率相比,介质阻挡放电/MnFe2O4体系在芘和对硝基苯酚复合污染土壤中的去除率分别为85.42%和95.45%;采用该体系对菲污染土壤进行处理修复,对菲的去除率达到92.81%。该结果表明介质阻挡放电/MnFe2O4体系适用范围广、处理效果好。
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