【摘 要】
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氢气具有零排放和高能量密度的特性,被认为是取代传统燃料最具吸引力的能源。电催化制氢是一种可持续的、绿色的途径,但是在设计高活性、稳定的电催化剂来取代现有的贵金属铂基催化剂方面仍面临着巨大的挑战。二硫化钼(MoS2)接近于零的氢吸附能使其成为了一种很有前途的催化剂并得到了广泛的探索。但其活性受到半导体性和大惰性基平面的限制,因而难以满足高性能的实际需求。针对存在的阻碍,本文进行了如下研究:采用简易水
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氢气具有零排放和高能量密度的特性,被认为是取代传统燃料最具吸引力的能源。电催化制氢是一种可持续的、绿色的途径,但是在设计高活性、稳定的电催化剂来取代现有的贵金属铂基催化剂方面仍面临着巨大的挑战。二硫化钼(MoS2)接近于零的氢吸附能使其成为了一种很有前途的催化剂并得到了广泛的探索。但其活性受到半导体性和大惰性基平面的限制,因而难以满足高性能的实际需求。针对存在的阻碍,本文进行了如下研究:采用简易水热法制备了与MoS2相比具有更高的析氢活性的MoS2/Co S2(0.5)无贵金属电催化剂。MoS2和Co S2依靠共享硫原子紧密结合在一起,这使MoS2/Co S2(0.5)纳米复合材料的导电性大幅度增强,还增大了活性表面积和促进了水解。这些改变使得催化剂的性能有所提高。催化剂在优化后,仅需要62 m V的过电位就可以达到10 m A cm-2的电流密度且Tafel斜率为84.6 m V dec-1。本研究为制备优异电催化剂提供了一种简便的策略。为了进一步提高MoS2基的析氢性能,在上述研究的基础之上我们又进行了精心的设计。我们成功以碳酸氧化钴(Co CH)纳米片为衬底,再进一步生长MoS2得到了三维自支撑交联(3DSC)结构的Co-MoS2纳米析氢催化剂,该催化剂具有丰富的活性中心和快速的电子转移能力。此外,Co还能有效地激活MoS2中的基面硫原子,成为析氢反应中心。该材料将提升MoS2析氢性能的有效策略高度结合到一个系统当中。最终,3DSC Co-MoS2电极可以分别在40和119 m V过电位的情况下驱动10和100 m A cm-2的电流密度,优于最近报道的其他基于MoS2的析氢催化剂。本研究为改进高效的电催化剂提供了一种可行策略。
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