【摘 要】
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作为一种清洁且高效的发电装置,固体氧化物燃料电池（SOFC）对于缓解能源危机与环境污染问题有重要现实意义,然而较高的操作温度是阻碍其实际商业化应用的关键因素之一。由于质子迁移的活化能较低,质子传导型SOFC（H-SOFC）比氧离子传导型SOFC（O-SOFC）更适合于低温操作,但较大的阴极极化电阻使得目前H-SOFC的发展相对滞后,因此亟需开发适用于H-SOFC的阴极材料。为开发出具有应用潜力的高
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作为一种清洁且高效的发电装置,固体氧化物燃料电池（SOFC）对于缓解能源危机与环境污染问题有重要现实意义,然而较高的操作温度是阻碍其实际商业化应用的关键因素之一。由于质子迁移的活化能较低,质子传导型SOFC（H-SOFC）比氧离子传导型SOFC（O-SOFC）更适合于低温操作,但较大的阴极极化电阻使得目前H-SOFC的发展相对滞后,因此亟需开发适用于H-SOFC的阴极材料。为开发出具有应用潜力的高性能H-SOFC无钴阴极材料,本文围绕BaCexFe1-xO3-δ-基钙钛矿材料氧还原活性的提高进行了研究工作。制备了BaCe0.2Fe0.6Gd0.15X0.05O3-δ（X=Mo、Cu、In、Gd）阴极材料,分析了各材料的晶体结构、电导率、电导弛豫行为和催化活性等性质。Mo和In的掺杂维持了BaCe0.2Fe0.6Gd0.2O3-δ材料的BaFe O3-δ相。Cu的掺杂导致了正交钙钛矿出现,并使得BaFe O3-δ相最接近于立方结构。Mo和Cu掺杂显著提高了阴极材料的电导率和氧催化活性。以BaCe0.2Fe0.6Gd0.15Cu0.05O3-δ-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ为阴极,50μm厚的BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ为电解质层的单电池在700 °C时的最大功率密度(Pmax)为396 m W cm-2,说明Cu掺杂的BaCe0.2Fe0.6Gd0.2O3-δ具有作为阴极材料的潜力。研究了Pr掺杂的H-SOFC阴极材料BaCe0.2Fe0.8-xPrxO3-δ（x=0、0.1、0.2、0.3）。各材料由立方型BaFe O3-δ相和正交型BaCe O3-δ相组成,Pr掺杂降低了BaFe O3-δ相的含量,从而导致了电导率的降低。BaCe0.2Fe0.6Pr0.2O3-δ(BCFP0.2)表面的吸附氧和低价铁离子含量最多,因而具有最高的氧表面交换系数和最高的阴极活性。550 °C时水分压对阴极的极化电阻（Rp）的影响可忽略不计,但氧分压的降低导致Rp显著增加,表明阴极的速率控制步骤为氧表面交换过程。700 °C时,BCFP0.2具有最低的Rp值0.057Ωcm~2,在该温度下,以其为阴极的单电池的Pmax为562 m W cm-2,表明BCFP0.2是一种有前景的H-SOFC无钴阴极材料。
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