【摘 要】
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近年来,非共轭聚合物体系由于具有优异的生物相容性和独特的荧光发光性能,可广泛应用于生物医学材料领域,引起了越来越多科研工作者的兴趣。生命科学的快速发展极大促进了非共轭聚合物的荧光发光研究,从发光现象到发光机理及其应用都得到了快速发展。现有非共轭聚合物的荧光发光研究多专注于团簇后结构刚性更好的超支化聚合物,但对星形非共轭聚合物的荧光发光研究较少涉及。因此,星形非共轭聚合物的设计与合成对丰富非共轭聚合
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近年来,非共轭聚合物体系由于具有优异的生物相容性和独特的荧光发光性能,可广泛应用于生物医学材料领域,引起了越来越多科研工作者的兴趣。生命科学的快速发展极大促进了非共轭聚合物的荧光发光研究,从发光现象到发光机理及其应用都得到了快速发展。现有非共轭聚合物的荧光发光研究多专注于团簇后结构刚性更好的超支化聚合物,但对星形非共轭聚合物的荧光发光研究较少涉及。因此,星形非共轭聚合物的设计与合成对丰富非共轭聚合物研究及其应用具有重要意义。本论文设计合成了不同支臂结构的星形聚丙烯酰胺,研究了臂数及支臂分子量大小对星形聚合物荧光性能的影响,具体工作如下:通过先核后臂法合成了六臂、十二臂和十八臂星形聚丙烯酰胺（对应于Tpo-（PAMn）6、Epd-（PAMn）12和Ted-（PAMn）18）,该系列星形聚合物具有合成方法简单、结构易于调控、水溶性好及荧光发光强等优点。1、通过核磁氢谱（1H-NMR）和多功能成像光电子能谱仪（XPS）确定了目标聚合物的化学结构,通过凝胶渗透色谱（GPC）表征了聚合物的分子量及分子量分布。2、通过紫外-可见分光光度计、荧光分光光度计、绝对量子产率测定系统和激光共聚焦显微镜等进行光学表征,结果表明星形聚丙烯酰胺的荧光发光性能不仅依赖于其浓度变化,还取决于由臂数与支臂分子量所决定的支臂结构。Tpo-（PAMn）6 与 Epd-（PAMn）12 呈现 了类似聚集诱导发光（Aggregation-induced emission,AIE）的荧光发射现象,而Ted-（PAMn）18与线性聚丙烯酰胺PAM呈现了类似聚集诱导淬灭（Aggregation-caused quenching,ACQ）的荧光发射现象。臂数考察实验表明Tpo-（PAMn）6的荧光发光较Epd-（PAMn）12和Ted-（PAMn）18更强。而支链分子量考察实验表明相同臂数时,并不是支臂分子量越大,荧光发射强度越强。同时,星形聚丙烯酰胺荧光具有激发波长依赖性,随激发波长增大,发射波长发生红移,这是因为由杂原子聚集构成不同的簇（发色团）所导致的独特荧光发光现象。3、研究了Fe3+、Cu2+和Ca2+等11种阳离子对Ted-（PAM33）18荧光发射的影响,Fe3+对Ted-（PAM33）18表现了较为突出的荧光突变性。当浓度在0.1～0.8 μmol/L范围内,荧光发光强度呈现线性降低,升高至1 mmol/L时,体系荧光几乎完全淬灭。这为该类星形聚丙烯酰胺在Fe3+检测领域的应用提供了可能。
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