酰胺和氰基结构单元广泛存在于化学或者生物学分子中,其中酰胺和腈类化合物在医药、材料、精细化工等领域具有重要的应用价值。构建酰胺和腈类化合物中的碳-氮键结构非常具有挑战性,如传统合成酰胺的方法通常是以羧酸及其衍生物作为底物,这些过程原子经济性差;腈水解制备酰胺使用的强酸或强碱类催化剂,对设备腐蚀严重,且容易导致过度水解。过渡金属催化剂在催化氧化氨化及腈水解反应中具有重要的应用前景,其中应用于温和液相反应条件下的钒基催化剂有待进一步发展。近年来,M-N-C（M=过渡金属元素）型材料在催化领域的优异性能引起广泛关注。在前期研究基础上,本论文使用三聚氰胺和偏钒酸铵通过简便的热处理方法制备了V-N-C-T材料（T为热处理温度）,研究了V-N-C材料催化芳香伯醇氨氧化制备酰胺和腈、催化杂环芳香腈水解制备酰胺,具体的研究内容如下:论文发展了V-N-C-700/2-吡啶甲酸组成的催化氧化新体系,以分子氧为氧化剂、尿素为氮源,在温和液相反应条件下,将芳香伯醇高效催化转化为相应的酰胺和腈。研究表明,醛是醇氧化转化为酰胺和腈的关键中间体之一,V-N-C-700和2-吡啶甲酸都是高效催化体系中的重要组分,添加剂2-吡啶甲酸能够显著促进钒氧化醇为相应的醛。本反应体系中,酰胺与腈的生成是平行反应,酰胺不全由腈的水合作用生成。本研究发展了用于醇液相氧化氨化反应的非贵金属钒基催化剂,为酰胺和腈的制备提供了绿色催化新体系。论文以2-氰基吡嗪为探针分子研究了杂环芳香腈水解制备相应的酰胺。例如,以V-N-C-600为催化剂、水为反应溶剂,在100°C反应条件下可实现2-氰基吡嗪99%以上的转化率和接近100%的吡嗪酰胺选择性。该反应体系具有明显的底物选择性,只有杂环化合物中的N原子毗邻于氰基相连的α-碳时,杂环芳香腈化合物才能够高效水合转化为相应的酰胺,不含杂原子的芳香或者脂肪腈类化合物几乎不发生反应。本研究发展了催化杂环芳香腈水解的钒基催化剂,为酰胺类化合物的绿色制备提供了重要的借鉴。