【摘 要】
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重金属毒性较高、不易降解,在环境中可长期存在并且容易在生物体内积累,因此水体重金属污染对人们的健康造成了极大的威胁。在处理重金属污染的众多物理化学方法之中,吸附法因具有操作简单、去除率高、成本较低等特点被广泛应用。水铁矿及其改性物质作为广泛使用的吸附剂之一,在降低重金属污染方面发挥了重要作用。在水铁矿制备过程中加入不同质量的硅酸盐可以形成不同硅铁比例的复合物,这一改性方法可以使水铁矿对重金属的吸附
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重金属毒性较高、不易降解,在环境中可长期存在并且容易在生物体内积累,因此水体重金属污染对人们的健康造成了极大的威胁。在处理重金属污染的众多物理化学方法之中,吸附法因具有操作简单、去除率高、成本较低等特点被广泛应用。水铁矿及其改性物质作为广泛使用的吸附剂之一,在降低重金属污染方面发挥了重要作用。在水铁矿制备过程中加入不同质量的硅酸盐可以形成不同硅铁比例的复合物,这一改性方法可以使水铁矿对重金属的吸附效果更好、更稳定。本研究采用共沉淀法制备了水铁矿,通过在制备过程中添加硅酸盐制得5种不同硅铁摩尔比的复合材料,深入探究了不同硅酸盐添加量对材料比表面积、晶体构型以及表面功能基团等物理化学性质的影响;通过各材料对铅、镉、镍三种重金属的宏观吸附实验筛选出两种不同硅铁比例的材料,即硅掺杂水铁矿（Si Fh）和铁硅复合物（Si Fe）。通过批吸附实验分别探究了两种材料对重金属的吸附特性;采用吸附动力学、吸附等温线模型及XPS、FTIR技术手段,揭示了材料对重金属离子的吸附机理。以期从微观机理角度为有效修复水体重金属污染提供理论依据。本研究的主要结论如下:（1）硅酸盐的添加改变了材料的物理化学性质。硅掺杂使复合材料的比表面积相较于水铁矿整体减小,但随着硅铁摩尔比的升高,比表面积又呈现先增大后减小的趋势。低比例硅的掺杂导致材料晶粒尺寸和晶面间距增大;而高比例的硅掺杂使材料失去了水铁矿的特性,结晶性增强。硅的掺杂在水铁矿表面形成了Si-O-Si,Si-O-Fe键,随着硅添加量的增多,生成的键越多。（2）硅铁摩尔比为1.0的硅掺杂水铁矿（Si Fh）对Pb（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）两种重金属具有较好的吸附效果,Pb（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）在Si Fh上的最大理论吸附量分别可达105.8mg/g、38.0 mg/g。硅铁摩尔比为2.0的铁硅复合物（Si Fe）对Ni（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）具有较好的吸附效果,Cd（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）的最大理论吸附量可达124.8 mg/g、71.1 mg/g。（3）Pb（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）在Si Fh的吸附符合弗兰德里希等温线模型及伪二阶吸附动力学模型,吸附过程均以化学吸附为主导,吸附速率受颗粒内扩散和表面扩散共同影响。Cd（Ⅱ）吸附效果受Na NO3浓度影响的程度大于Pb（Ⅱ）,这可能是由于Cd（Ⅱ）在材料表面形成了较多外球络合物,吸附过程中静电吸引起主导作用;而Pb（Ⅱ）在硅掺杂水铁矿表面通过化学键作用形成了内球络合物。X射线光电子能谱与红外光谱结果表明Pb（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）主要通过Si-O-H和Si-O-Si键络合在材料表面。（4）Cd（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）在Si Fe上的吸附均符合伪二阶动力学模型和弗兰德里希等温线模型。吸附过程可分为三个阶段,每个阶段均由多个步骤共同控制反应速率,吸附为多层吸附且以化学吸附为主导。X射线光电子能谱与红外光谱结果表明铁硅复合物通过材料表面Si-O键以及-OH等形成络合物吸附Cd（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）。共存离子的加入使铁硅复合物对Cd（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）的去除率显著下降,Cd（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）在铁硅复合物上存在较强的竞争吸附。此外,材料上吸附的重金属离子越多,溶液p H越低,表明材料表面的羟基参与了吸附过程。
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