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随着国民经济发展和城市化进程的加速,生活垃圾的产生量逐年增加。生活垃圾中含有大量的有机物质,在填埋处理过程以及封场后相当长的时间,垃圾通过降解,会不断向环境中排放大气污染物。长久以来人们对垃圾填埋场大气污染的研究多集中于甲烷、恶臭气体的排放,及对周边环境的影响,而对其他挥发性有机物（Volatile organic compounds,VOCs）,如烷烃、烯烃、芳香烃、含氧有机物等关注不足,尤其是对大气臭氧贡献的研究尚不多见。近年,我国夏季大部分城市环境空气臭氧污染加剧,VOCs是臭氧生成的主要前体物和控制因子,环境空气中VOCs对臭氧污染的影响成为当前我国大气环境领域研究的热点。山东省作为经济发展大省,生活垃圾填埋量居全国前3位,生活垃圾填埋场数量大、分布密集,且臭氧污染严重。为了全面评价垃圾填埋场大气VOCs的特征,阐明填埋场大气VOCs对臭氧的贡献,本研究对山东省7个典型生活垃圾填埋场进行大气观测,并在此基础上,选择应急使用状态的济阳填埋场和正常运行状态的安丘填埋场作为研究目标,对填埋场大气VOCs和其他常规污染因子进行深入研究,探析填埋场VOCs的特征因子、排放来源以及对臭氧污染的影响。本研究在QPGC-MS2020气相色谱-质谱仪的基础上,利用阀切换技术对仪器进行改造,将低碳物质经阀通路引至一根吸附型毛细管色谱柱,进一步进行分离,利用火焰花离子检测器（FID）进行组分分析,高碳物质则进入质谱检测器（MS）进行分析。阀切换技术解决了商品化微流控分流技术对样品稀释效应和中心切割技术保留时间偏移的难题。本研究搭建的VOCs全组分高精度、高灵敏度分析系统,实现对填埋场大气VOCs的全组分检测。通过山东省7个典型生活垃圾填埋场大气VOCs、常规污染物及气象参数观测,表明山东省生活垃圾填埋场大气VOCs浓度变化大,TVOCs浓度在14.5 ppbv-218.5 ppbv,安丘和济阳两处填埋场浓度最高,分别为218.5 ppbv和75.6 ppbv;胶州和莱西填埋场浓度较低,分别为20.8 ppbv和14.5 ppbv;惠民、夏津和商河填埋场浓度相近,浓度在29.6 ppbv-34.6 ppbv。大气VOCs的浓度受运行状态和企业规模的双重影响:规模大,VOCs浓度高;规模相近的填埋场,运行中的填埋场大气VOCs浓度高于应急使用填埋场的大气VOCs浓度。不同运行状态的填埋场VOCs组成及影响因素不同,安丘填埋场处于正常运行状态,TVOCs浓度高,以含氧有机物为主。乙醇、乙酸乙酯、丙烷、正丁烷、异丁烷、乙烷、甲苯、异戊烷、2-甲基戊烷、柠檬烯是浓度较高的前10种物质,占TVOCs的89.6%。安丘填埋场中烷烃、烯烃、芳香烃和含氧有机物等活性物质日变化规律呈单峰特征,日变化规律与主填埋场运营状态、挥发速率以及光化学反应速率有关;济阳填埋场处于应急运行状态,TVOCs浓度低于安丘,烷烃含量最高,烯烃和芳香烃占比相近,正丁烷、丙烷、丙烯、乙醇、柠檬烯、乙酸乙酯、间/对-二甲苯、邻-二甲苯、异戊烷、乙烯是济阳填埋场浓度较高的前1 0种物质。通过日均浓度变化特征发现,济阳填埋场大部分烷烃、烯烃、芳香烃物质和卤代烃中的氯乙烯、反-1,2-二氯乙烯的浓度分布呈双峰型特征。采用正交矩阵因子法（PMF）解析填埋场大气VOCs的排放源,结合皮尔森（Pearson）相关性分析,确定济阳填埋场大气VOCs的主要来源为垃圾初级降解、厌氧降解、溶剂挥发和外包装挥发,其中外包装挥发对VOCs贡献最大,占40.7%,其次是厌氧降解,贡献25.7%;安丘填埋场大气VOCs的主要来源为垃圾初级降解、植物落叶降解、新鲜垃圾挥发和工业溶剂,分别贡献44.9%、34.5%、15.3%和5.3%,优势物种乙醇主要来源于垃圾初级降解贡献。济阳填埋场大气VOCs的浓度为186 μg/m3,高于安丘填埋场105 μg/m3。本研究利用和OH自由基反应速率（LOH）和臭氧生气潜势（OFP）计算填埋场大气VOCs组分的化学反应活性,并对臭氧生成影响进行分析。其中济阳填埋场大气VOCs的LOH为46.8 s-1,关键活性物种主要来自外包装挥发和厌氧降解;臭氧生成OFP均值为210.7μg/m3,主要贡献物种主要受外包装挥发和初级降解影响。安丘填埋场正常运营期间大气VOCs的LOH和OFP分别为12.5 s-1和111.8 μg/m3,关键活性物种主要来源于新鲜垃圾挥发和初级降解。济阳填埋场大气VOCs的浓度、化学反应活性和臭氧生成潜势均高于安丘,导致济阳填埋场大气臭氧的浓度也高于安丘,填埋场排放的VOCs会加剧臭氧污染。目前我国臭氧污染形势严峻,对生活垃圾填埋场大气VOCs的排放及臭氧贡献研究,是对当前亟待解决的臭氧污染问题的重要补充。为进一步控制臭氧污染加剧,在推进各行业VOCs减排时,应将生活垃圾填埋纳入管理范围,通过科学评估填埋场对大气臭氧的贡献,为制定大气VOCs减排提供科学依据。本论文研究成果将有助于提高山东省对本区域填埋场VOCs排放及臭氧污染影响的认识,同时为山东省达到臭氧污染治理目标、制定更科学的VOCs减排措施奠定基础,也将为国内垃圾填埋场大气VOCs的排放管控提供参考。