【摘 要】
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面对当前社会能源利用与环境保护两大关键问题,改变以化石能源为主的能源消费方式,需要大力发展可再生能源。固体氧化物燃料电池（SOFC）因其燃料多样化、运行零排放等优势引起了人们的关注。近年来,钴基钙钛矿结构材料作为SOFC阴极得到了广泛研究,但存在稳定性差、热膨胀系数高等缺点,探寻中低温下（600℃-800℃）性能优异的无钴基材料成为SOFC阴极研究的新方向。本文通过固相反应法制备了(Bi0.5Pr
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面对当前社会能源利用与环境保护两大关键问题,改变以化石能源为主的能源消费方式,需要大力发展可再生能源。固体氧化物燃料电池（SOFC）因其燃料多样化、运行零排放等优势引起了人们的关注。近年来,钴基钙钛矿结构材料作为SOFC阴极得到了广泛研究,但存在稳定性差、热膨胀系数高等缺点,探寻中低温下（600℃-800℃）性能优异的无钴基材料成为SOFC阴极研究的新方向。本文通过固相反应法制备了(Bi0.5Pr0.5)1-xSrxFe O3-δ（BPSxF;x=0,0.2,0.3,0.4,0.5）、(Bi0.5Ba0.5)1-xLaxFe O3-δ（BBLxF;x=0,0.1,0.2,0.3）和La0.8-xBixSr0.2Mn O3-δ（LBxSM;x=0,0.1,0.2,0.3）三个系列A位掺杂的无钴基钙钛矿结构阴极材料。采用X射线衍射（XRD）、热膨胀系数（TEC）、电导率、面比电阻（ASR）和扫描电子显微镜（SEM）等表征方法对材料的结构、形貌及电化学性能进行了分析。主要研究内容与实验结果如下:（1）对具有钙钛矿型结构的混合离子-电子导体Bi0.5Pr0.5Fe O3-δ进行掺杂改性,碱土元素掺杂是改善钙钛矿氧化物性能的主要策略。将阳离子Sr2+掺入A位,得到BPSxF材料有良好的稳定性、优异的CO2耐受性并且与SDC有着良好的化学兼容性。此外,Sr的掺入提高了材料的电导率与电化学催化活性。在800℃时,BPSxF阴极的最优ASR值为0.035Ωcm~2,以BPSxF为阴极的单电池输出功率密度最大为710 m W cm-2。（2）以低热膨胀材料Bi0.5Ba0.5Fe O3-δ为母体材料,通过La元素掺杂制备了Fe基钙钛矿结构BBLxF（x=0-0.3）系列阴极材料。材料热膨胀系数随La元素掺杂含量的提升不断降低;La元素的掺杂对材料电导率起到了良好的改良作用,其中BBL0.3F材料相对于基体BBL0.0F电导率提高了近4倍。在800℃时,BBL0.3F阴极的ASR值为0.035Ωcm~2,电解质支撑电池Ni O-GDC|GDC|BBL0.3F输出功率密度达到587 m W cm-2。（3）对经典阴极材料La0.8Sr0.2Mn O3-δ进行了掺杂改性,A位Bi元素的掺入降低了材料的烧结温度,并且在空气气氛下具有良好的长期稳定性。随着Bi元素掺杂含量的增加,材料的TEC减小,与SDC电解质的TEC热匹配性更高;氧空位浓度增加,材料电导率增大,有效降低了高温条件下材料的ASR。当掺杂含量为20 mol%时,LB0.2SM导电性高,电化学活性增强,是该系列中最有发展潜力的阴极材料。
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